Institut Charles Sadron Event

La coacervation complexe de polyélectrolytes est une séparation de phase associative qui se produit lorsque des polyélectrolytes (PE) de charges opposées forment une phase dense en polymères, appelée coacervat complexe (CC), en équilibre avec une phase pauvre en polymères, le surnageant (SN). En raison du caractère réversible de l’appariement des macroions, les CC représentent une alternative recyclable aux matériaux polymères conventionnels. Toutefois, le contrôle ou prédiction de la séparation de phase demeure un défi qui limite leur mise en œuvre à grande échelle. Cette thèse explore la relation entre le diagramme de phase et les propriétés mécaniques de différents systèmes de PE synthétiques. Pour les PE linéaires forts, une région peu étudiée du diagramme de phase, correspondant à des concentrations élevées en PE, a été examinée, permettant l’établissement d’un diagramme complet allant de la région biphasique à la région monophasique. L’analyse rhéologique par superposition temps–PE a révélé des corrélations entre le diagramme de phase et les propriétés viscoélastiques. Alors que l’ajout de sel est généralement connu pour dissocier les macroions et conduire à un système monophasé, ce travail s’est également intéressé à la région aux fortes concentrations salines pour des copolymères, jusque-là peu explorée. Pour les PE linéaires faiblement chargés, l’augmentation de la concentration en sel entraîne une transition de la séparation de phase associative vers une séparation ségrégative, déshydratant progressivement la phase riche en polymères et excluant les PE hydrophiles vers la phase pauvre en polymères. Enfin, des PE faiblement chargés et ramifiés ont été utilisés afin d’évaluer les propriétés mécaniques des CC déshydratés. Dans l’ensemble, ce travail identifie plusieurs paramètres permettant d’ajuster les propriétés des CC, approfondit la compréhension des mécanismes de coacervation complexe et élargit le champ d’application potentiel des matériaux durables à base de CC.